近日，中国科学院年夜连化学物理研究所氢能与进步前辈材料研究部氢化物能源化学研究中间（DNL1901组群）陈萍研究员、郭建平研究员、高文波副研究员团队在氨分化制氢研究中获得新进展，开辟了一种由碱金属和其氨基化合物介导的化学链氨分化制氢（CLADH）新工艺。与传统热催化氨分化制氢（TADH）工艺比拟，CLADH可以或许在更低的温度下实现高效氨分化，为暖和前提下的制氢供给了全新思绪。

氨分化制氢是“氨-氢”能源手艺线路的要害环节之一，当前火急需要开辟暖和前提下高效的氨分化制氢新工艺。氨分化制氢反映（2NH3(g) ? N2(g) + 3H2(g)）是一个吸热增熵反映，在400℃、1bar前提下，该反映的均衡转化率可跨越99%。但是，因为反映存在较年夜的动力学阻力，传统的TADH进程凡是需要在较高的温度才能实现NH3的完全分化。例如， Ru基催化剂温度需要500℃以上，而非贵金属Ni催化剂则需要600℃以上。虽然研究人员一向致力在设计开辟新型高效的氨分化催化剂，但今朝几近没有热催化剂可以或许在较低温前提下（≤ 400℃）实现氨的完全转化。是以，开辟暖和前提下的高效氨分化催化剂或新工艺是该范畴的研究重点。

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本工作中，团队基在前期的氢化物介导低温催化合成氨（Nat. Chem.，2017；Nat. Catal.，2021；Nat. Chem.，2024）、亚氨基化物介导热化学链（CLAS）合成氨（Nat. Energy，2018； ACS Energy Lett.，2023）、过渡金属-氨基化合物介导的高效氨分化制氢（Angew. Chem. Int. Ed.，2015）等研究，提出了CLADH新工艺。研究发现，采取NaNH2或KNH2作为载氨体的CLADH进程包罗两个步调：第一步为氨化进程，即金属Na或K别离与NH3反映生成NaNH2或KNH2，可在室温下释放三分之一的H2（A(s) + NH3(g) → ANH2(s) + 1/2 H2(g)）；第二步为分化进程，即NaNH2或KNH2在275℃以上分化为N2和H2，同时再生金属Na或K，完成轮回 （ANH2(s) 开云体育app→ A(s) + 1/2 N2 (g)+ H2(g)）。在MnN催化剂感化下，KNH2和NaNH2在400℃和425℃时CLADH的转化率别离为99%和98%，接近完全转化。而在不异温度下，MnN-KNH2、MnN-NaNH2在TADH的氨分化转化率唯一7%和13%。另外，CLADH进程的两步反映具有较年夜的反映焓值，理论上的储热密度约为现有MgH2/Mg和Mg2FeH6/MgFe储热材料系统的1.5倍，在储热研究范畴具有利用潜力。本工作开辟了一种暖和前提下实现高效氨分化的新工艺，并展现了化学链进程在热能存储范畴利用的潜力。

相干工作以“Chemical Looping Ammonia Decomposition Mediated by Alkali Metal and Amide Pairs for H2 Production and Thermal Energy Storage”为题，在近日颁发在《进步前辈能源材料》（Advanced Energy Materials）上，该工作的第一作者是我所1901组群博士后冯圣。上述工作获得了科技部重点研发打算、国度天然科学基金、中国科学院青促会等项目标撑持。（文/图 冯圣、高文波）

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202401252

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